发布时间:2022-05-08
近日,天津大学环境学院纪娜教授团队在国际知名期刊ACS Catalysis(IF=13.084)发表封面文章《Highly selective hydrodeoxygenation of lignin to Naphthenes over three-dimensional flower-like Ni2P derived from hydrotalcite》,在木质素加氢脱氧制取环烷烃领域取得重要进展(https://pubs.acs.org/toc/accacs/12/2?ref=pdf)。研究人员提出了一种低温合成具有花状多孔结构的水滑石基磷化镍催化剂(Ni2P-Al2O3)的策略,在500 ℃下用红磷进行原位磷化,使得Ni2P催化剂具有小的粒径、丰富的活性和酸性位点,有利于底物和H2的活化。在Ni2P-Al2O3催化剂对木质素衍生的各种醚类和酚类化合物的加氢脱氧中,在250℃下获得了100%的转化率和高于85%的环己烷收率。此外,Ni2P-Al2O3在更复杂的木质结构(包括木质素油和木质素)的解聚中表现出较好的加氢脱氧活性。在Ni2P中两种不同类型的Ni位点(Ni(1)和Ni(2)),DFT计算表明,与Ni(1)位点相比,Ni(2)位点高度暴露在Ni2P-Al2O3表面,在愈创木酚的加氢脱氧过程中具有更强的打破C-O键的能力。该工作为催化剂的理性设计和木质素加氢脱氧机理阐述方面提供了新的思路。