发布时间：2026-10-21
近日，天津大学环境科学与工程学院刘庆岭教授团队在氮氧化物（NOx）与挥发性有机物（VOCs）协同净化领域取得新进展，相关研究成果《Toluene Unexpectedly Promotes Low-Temperature NOx Reduction by Inducing Peroxide Oxygen on Ce-Ti Catalysts》发表于国际知名期刊《Environmental Science & Technology》（DOI：10.1021/acs.est.6c05563）。团队刘彩霞副教授为论文通讯作者，博士生杨宗翔为论文第一作者。该研究突破了“芳香族VOCs通常抑制NH3-SCR反应”的传统认识，首次揭示了甲苯可通过诱导Ce-Ti催化剂表面过氧物种（O22-）形成，促进NO氧化并激活快速SCR（fast-SCR）路径，从而显著提升低温NOx脱除性能，为复杂工业烟气中NOx与VOCs多污染物协同治理提供了新的反应机制与催化剂设计思路。
NOx和VOCs是PM2.5及臭氧形成的重要前体物，在化工、涂装及燃烧等工业尾气中往往同时存在。甲苯作为典型芳香族VOC，在实际烟气中不可避免地进入NH3选择性催化还原（NH3-SCR）脱硝系统。传统观点认为，甲苯等VOCs会与NH3竞争催化剂表面吸附位点，其不完全氧化产物还可能覆盖氧化还原活性中心，因此通常表现为SCR反应中的“毒物”。然而，NOx还原与VOCs氧化本质上都高度依赖活性氧物种，因此，在多污染物共存条件下，VOCs能否通过改变催化剂表面氧物种的形成和转化反而促进脱硝过程，一直缺乏清晰的机制认识。
鉴于此，研究团队采用水热、共沉淀和浸渍等方法分别制备了CeTiNTs、CeTi以及Ce/TiO2催化剂。其中，中空纳米管CeTiNTs表现出最优的多污染物协同净化性能，在NH3、NOx、甲苯和O2共存条件下，200−350 ℃范围内NOx和甲苯转化率均超过90%，300 ℃以上CO2选择性超过90%，同时在100−400 ℃范围内保持接近100%的N2选择性。研究进一步揭示了甲苯促进低温脱硝的关键机制，原位Raman捕捉到甲苯参与反应后生成的表面过氧物种（O22-），其能够促进NO快速氧化为NO2，从而激活fast-SCR反应路径。原位NAP-XPS与DFT计算表明，甲苯优先吸附在Ce位点并向催化剂表面供电子，促进Ce3+和氧空位形成，进一步增强O2活化能力。与此同时，甲苯虽会通过竞争吸附部分抑制Eley-Rideal路径，但其诱导生成的O22-能够显著增加NO2生成，使Langmuir-Hinshelwood/fast-SCR路径得到强化，最终总体上促进低温NOx脱除。与此同时，生成的NO2和活性氧还可促进甲苯深度氧化，实现NOx还原与VOCs去除的协同强化，为含VOCs复杂烟气中多污染物协同净化催化剂的设计提供了新的理论依据。
课题组介绍
刘庆岭，天津大学英才教授、博士生导师，天津大学福州国际联合学院执行院长，国家重点研发计划首席科学家，天津市室内空气环境控制重点实验室副主任，入选“天津市海外高层次人才计划”。主要从事环境工程、环境功能材料、膜分离材料，大气污染控制与防治等领域的工作。先后主持科技部973计划、国家重点研发计划、天津市生态环境重大专项等项目。研发了车船重型柴油机尾气中氮氧化物、颗粒物等去除的关键催化材料与技术。研究成果应用于国之重器中交集团绞吸船舶以及商用柴油车辆，获天津市科技进步一等奖2项，二等奖1项。近年来在Chem. Rev., J. Am. Chem. Soc., Environ. Sci. Technol., ACS Catal., J. Catal., Appl. Catal. B: Environ.等期刊发表论文200余篇。
通讯作者：刘彩霞，天津大学英才副教授，曾获河北省科技厅授予“河北省科技英才”、“双百双千工程-创新英才”称号。主持国家自然科学基金、天津市自然科学基金等研究工作。发表论文100余篇，包括Chem. Rev., Appl. Catal., B, Environ. Sci. Technol., ACS Catal., Green Chem., Chem. Eng. J等多篇国际知名期刊，申请专利10余项。协办国际会议1次，发表国际会议论文10余篇。
课题组网站：http://catalysis.tju.edu.cn/
（来源：刘庆岭教授团队 编辑：陈佳乐）
