发布时间：2025-11-30
第一作者和单位：石雅雯，刁新勇 天津大学
通讯作者和单位：张胜波，纪娜 天津大学
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大量废弃塑料的产生已导致全球性的环境污染和资源短缺问题。将塑料废物转化为高价值化学品和燃料，正逐渐成为推动循环经济的重要策略。特别是利用先进催化技术选择性地将塑料废物转化为氢气，更契合绿色经济时代的发展需求。在本综述中，我们系统总结了热催化/光热催化、光催化、电催化以及光电催化等多种塑料制氢路径的最新研究进展，重点讨论了高效催化剂的设计、结构-活性关系及反应机制的理解、反应体系的优化，以及各类方法的实际应用潜力。我们还基于技术经济分析（TEA）和生命周期评价（LCA）评估了塑料制氢技术的经济可行性与环境影响，并对该领域面临的关键挑战和未来研究方向进行了深入讨论。本综述旨在阐明塑料制氢的催化机制及催化剂设计原则，为开发具有更高催化活性、氢气选择性与纯度，以及更强塑料处理能力的高效催化体系提供指导。
背景介绍
随着环境污染与能源危机的加剧，塑料废弃物的累积已成为全球性挑战。塑料具有耐用性与低成本优势，但其难降解特性使得目前仅约9%得到回收，其余大部分被填埋或滞留于环境中，带来温室气体排放与生态风险。同时，塑料生产高度依赖化石资源，预计至2050年将占全球石油消费的约20%，而传统焚烧与填埋方式回收的能量远低于塑料生产所消耗的能量，加剧了资源浪费。因此，推动塑料产业向可持续模式转型势在必行。
在此背景下，催化转化正成为塑料化学回收与高值化利用的核心技术路径。通过合理设计催化剂，可在较低能耗条件下将废塑料高效转化为目标产物。尤其是利用先进催化体系选择性制备氢气（H2），不仅可从塑料中回收高能量密度的清洁燃料，还可缓解对化石资源的依赖。然而，当前工业氢气主要来源于煤气化和甲烷蒸汽重整，碳排放强度高，促使开发温和、节能的替代制氢路径愈加重要。塑料催化制氢兼具能源回收与环境治理双重价值，近年来多种热催化、光催化、电催化与光电催化技术不断涌现，但缺乏针对其制氢性能及经济与环境可行性的系统性评述，因此亟需开展全面总结与深入分析。
文章要点
1、热催化废塑料制氢
塑料热催化制氢将废弃物处理与能源生产相结合，因而受到广泛关注。通过选择合适的催化剂并优化反应条件，热催化反应能够促进塑料分子中C-H和C-O键的断裂，从而释放氢气。与传统废弃物处理方式相比，该过程在提高氢气产率、减少副产物生成以及适应多种类型塑料方面具有显著优势。此外，催化剂的设计与优化对于提升反应效率和选择性至关重要，近年来的研究也集中于开发高活性、高热稳定性和高选择性的催化剂。
2、光催化废塑料制氢
废弃塑料的光催化转化主要通过三种途径：光降解、光氧化和光重整。该过程涉及光催化剂在光照下激发，产生空穴和电子以驱动氧化还原反应。光降解与光氧化通常在氧气存在下发生，氧气与光生空穴及电子反应形成高活性自由基。这些自由基引发塑料的非选择性氧化，将其分解为二氧化碳、小分子有机物及微塑料。相较之下，光重整则发生于厌氧环境中。在此过程中，空穴促进塑料的选择性转化，电子则还原质子生成纯净氢气，从而防止过度氧化。该过程既实现了塑料资源化利用，又生产出清洁氢气。
3、电催化废塑料制氢
塑料废物电催化制氢的研究主要集中于PET。PET在水解过程中会分解为其单体对苯二甲酸（TPA）和乙二醇（EG）。通过调节水解液的pH可以较容易地回收TPA，但由于EG的沸点较高（197 ℃）且高度溶于水，其分离仍面临挑战。在碱性条件下，电重整能够将PET衍生的EG直接转化为高价值产物，从而在有机底物高值化与电解水制氢之间形成协同效应。借助可再生电力驱动，该策略为废PET的高价值利用提供了一种可持续的发展路径。
4、光电催化废塑料制氢
与光催化体系相比，光电化学体系能够将废塑料的氧化重整过程与析氢反应（HER）在空间上实现分离，从而提高整体反应效率与操作安全性。此外，光电化学体系还能生成高纯度氢气，因此被视为一种极具潜力的技术路线，可将废塑料转化为高价值化学品和燃料。近年来，利用光电化学方法实现废塑料升级以制备绿色化学品和氢气，受到了前所未有的关注。
5、技术经济分析与生命周期评价
废塑料可通过多种催化途径制备氢气，但要选择最合适的技术路径，需要同时考量其经济可行性与环境可持续性。在这一背景下，技术经济分析（TEA）和生命周期评价（LCA）成为不可或缺的综合评估工具。TEA能系统地分析工艺成本、潜在收益及可扩展性，用以判断商业化前景；而LCA则从原料获取到最终处置，对全生命周期内的环境影响进行量化评估。这两类方法在可再生能源开发和废物高值化领域已被广泛应用，对提升工艺的经济表现与环境可持续性具有重要作用。
6、挑战与展望
基于前述多种催化技术的讨论，我们进一步从原料适应性、反应条件、催化性能以及催化剂寿命等方面进行了对比分析。高温热解因具有高转化效率和原料兼容性而被研究得最为深入，可在严苛条件下处理单一或混合塑料流。然而，该过程通常需要超过500 °C的高温，并因二次裂化与积碳反应导致氢气选择性较低。低温热催化（< 300 °C）能够有效抑制CO2的生成，从而提高气相中氢气的选择性，但较温和的条件也使其氢气总体产率低于高温体系。相比之下，焦耳加热在多种塑料类型中表现出较强的适用性，并可实现较高的产氢效率；微波辅助催化的适用塑料类型相对有限，但其氢气选择性显著提高，这可能归因于局域过热效应和增强的聚合物活化。光热催化结合光吸收与热驱动的优势，提供了一条较为均衡的路径，可在相对温和的条件下将多种塑料高效转化为氢气并保持较高选择性。其混合加热方式有利于实现能量的均匀分布，从而减少局部过热并降低积碳生成。然而，反应温度的精确控制与传热均匀性仍是影响其稳定性和可放大性的关键问题。
基于上述研究进展，我们进一步对塑料催化制氢领域所面临的持续性挑战和未来研究方向进行了全面展望，并对相关问题进行了深入的批判性讨论。
（1）人工智能和机器学习辅助塑料制氢高效催化剂的筛选与开发；
（2）优化催化过程是提高氢气生产效率和降低能耗的关键；
（3）提高H2纯度对于简化气体分离工艺和降低成本至关重要;
（4）开发高效反应设备，提高废塑料处理规模。
团队介绍
纪娜：天津大学英才教授，博士生导师，天津市海外高层次人才，天津大学十佳杰出青年教工，天津大学环境工程系副主任，全国石油化工行业生物基油气重点实验室副主任，天津市可再生能源学会生物质能专委会副主任，政协天津市津南区常委。研究方向主要聚焦于生物质、塑料及废弃油脂的资源化转化利用，致力于开发生物质及塑料高效转化的新型催化剂材料以及绿色环保的高效转化过程。近年来以第一或通讯作者在Angew. Chem. Int. Ed., AFM, ACS Nano, ACS Catal., Appl. Catal. B-Environ., Green Chem.等国际高水平期刊发表SCI论文80余篇，包括ESI高被引论文12篇，封面论文11篇，授权发明专利30余项，相关成果获辽宁省自然科学一等奖等。2025年入选全球高被引科学家，2023-2025连续三年入选“全球前2%顶尖科学家”。
张胜波：北洋英才学者，天津大学长聘英才副教授/特聘研究员，硕博士生导师，中国化学研究院专家，天津市可再生能源学会生物质能专委会委员。2020年博士毕业于天津大学化工学院，2020-2023年在清华大学化工系从事博士后研究。研究领域面向国家双碳战略目标，致力于废弃塑料高效循环与资源化、人工光合作用整合设备构建、氢能开发与利用等研究，以第一或通讯作者在Nat. Sustain., Nat. Commun., Adv. Mater., J. Am. Chem. Soc., ACS Catal., ACS Nano, AIChE J., Chem. Sci., Environ. Sci. Technol., Appl. Catal. B-Environ.等杂志发表论文60余篇，ESI高被引论文8篇，发明专利20余项，主持国家自然科学基金（面上）、北洋英才学者项目、中国博士后科学基金（站中）特别资助、中国博士后科学基金面上等10余项基金项目；担任Nano-Micro Letters (中科院一区TOP, SCI, IF=36.3), eScience (中科院一区TOP, SCI, IF=42.9), Transactions of Tianjin University (JCR Q1, IF=6.7), Advanced Fiber Materials(中科院一区TOP, SCI, IF=17.2), Journal of Materials Science & Technology (中科院一区TOP, SCI, IF=11.2), Advanced Powder Materials (中科院一区TOP, SCI, IF=28.6), Chinese Chemical Letters (中科院一区TOP, SCI, IF=9.4)期刊青年编委；Nat. Sustain, Nat. Synth., Nat. Commun., J. Am. Chem. Soc., Adv. Mater., Angew, ACS Catal, EES, Joule等期刊审稿人。
文章信息：
Yawen Shi#, Xinyong Diao#, Shengbo Zhang*, Kaihao Cao, Ruhan Wei, Chuxiao Yan, Yiding Ma, Na Ji*. From Waste Plastic to Hydrogen Fuel: Selective Conversion through Advanced Catalytic Technologies [J]. Appl. Energy 404 (2026) 127144.
原文链接：
（来源：纪娜 编辑：田淑洁）
